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华南理工大学等:在稀土铝合金用于多主相含镧铈钕铁硼晶界扩散的不同行为研究方面取得进展
来源:稀土永磁科技进展  浏览次数:2849  发布时间:2025-02-26

近日,题为“Different behaviors of binary rare earth-Al alloys for grain boundary diffusion of La and Ce-containing multi-main-phase magnets”的论文在线发表于国际知名期刊《Materials Today Chemistry》。论文由华南理工大学、中科院深圳先进技术研究院、中科三环完成,通讯作者为华南理工大学刘仲武教授和深圳先进技术研究院的Jiayi He。论文指出,通过使用稀土铝合金作为扩散源,可以有效增强含镧(La)和铈(Ce)的多主相钕铁硼(Nd-Fe-B)永磁体的矫顽力,且随着La和Ce含量的增加,Pr-Al扩散的效果显著优于Dy-Al和Tb-Al扩散。


近年来,研究者们致力于通过引入高丰度的L)和Ce来替代部分Nd和Pr,以降低成本。然而,La和Ce的引入会导致磁性能下降,尤其是矫顽力的显著降低。为了克服这一问题,多主相(MMP)永磁体应运而生,通过将Nd富集相和La/Ce富集相混合,形成非均匀微观结构,从而提高矫顽力。尽管如此,高Ce含量的MMP永磁体的磁性能仍与传统Nd2Fe14B永磁体存在显著差距。晶界扩散是一种通过在晶界处引入稀土元素来增强永磁体矫顽力的有效方法。本研究聚焦于通过晶界扩散(GBD)技术优化含La和Ce的MMP永磁体的磁性能。然而,对于高Ce含量的MMP永磁体,晶界扩散的效果尚不明确。研究团队创新性地使用了二元稀土铝合金(Pr-Al、Dy-Al和Tb-Al)作为扩散源,探索其在不同La和Ce含量的MMP永磁体中的扩散行为和磁性能优化机制。


实验中,研究团队首先通过双合金法制备了不同La和Ce含量的MMP永磁体。将(PrNd)17.09(LaCe)12.90M(1~1.5)FebalB和(PrNd)29.70M(1~1.5)FebalB粉末按不同质量比混合,并制备成块体永磁体。烧结温度为1313 K,持续时间为2小时。随后,将烧结后的永磁体切割成直径9 mm、高度4 mm的圆柱形样品,用于后续的晶界扩散处理。


扩散源采用Pr0.8Al0.2、Dy0.8Al0.2和Tb0.8Al0.2合金薄带,通过电弧熔炼和熔体甩带工艺制备,甩带轮速为12 m/s。将合金薄带粉碎成粒径小于300微米的粉末,与乙醇和聚乙烯醇混合后覆盖在永磁体表面。晶界扩散处理在真空管式炉中进行,气氛为氩气。Pr-Al合金的扩散温度为1073 K,持续6小时,随后在773 K下保持3小时;而Dy-Al和Tb-Al合金的扩散温度为1173 K,持续6小时,随后在773 K下保持3小时。


实验结果显示,随着La和Ce含量的增加,Pr-Al扩散对永磁体矫顽力的增强效果显著提高,而Dy-Al和Tb-Al扩散的效果则逐渐降低。对于低La和Ce含量的永磁体,Tb-Al和Dy-Al扩散后的矫顽力高于Pr-Al扩散,但在高La和Ce含量的永磁体中,Pr-Al扩散后的矫顽力最高。例如,在LaCe-39永磁体中,Pr-Al扩散后的矫顽力为676 kA/m,远高于Dy-Al扩散后的300 kA/m和Tb-Al扩散后的554 kA/m。此外,Pr-Al扩散后的永磁体还表现出更高的Jr,表明其在磁性能上的全面优化。


通过EPMA和TEM观察发现,Pr-Al扩散后,Pr元素在晶界中分布更加均匀且连续,形成高各向异性(HA)的Pr富集壳层,显著增强了磁隔离效果。随着La和Ce含量的增加,晶界相的连续性增强,促进了Pr的扩散深度。相反,Dy-Al和Tb-Al扩散时,由于Dy-Fe和Tb-Fe化合物的高熔点,限制了Dy和Tb的扩散深度,并且在晶界处形成了不利于扩散的高熔点相。此外,Dy-Al和Tb-Al扩散还导致了晶界处的稀土富集相与主相之间的成分均匀化,破坏了MMP永磁体原有的非均匀结构,从而降低了矫顽力。


微磁学模拟结果进一步验证了实验观察到的现象。模拟表明,扩散深度是影响高La和Ce含量MMP永磁体矫顽力的关键因素。随着La和Ce含量的增加,晶界相的连续性增强,促进了Pr的扩散,而Dy和Tb的扩散则受到限制。这些发现为开发适用于高La和Ce含量MMP永磁体的稀土合金扩散源提供了重要的理论和实验依据。


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综上,本研究深入探讨了二元稀土铝合金在含La和Ce的多主相永磁体中的晶界扩散行为及其对磁性能的影响。结果表明,Pr-Al合金扩散源在高La和Ce含量的MMP永磁体中表现出优异的扩散效果,显著提高了矫顽力和剩余磁感应强度。研究揭示了Pr-Al扩散的机制,即Pr元素在晶界中的均匀分布和高各向异性壳层的形成,以及随着La和Ce含量增加,晶界相连续性增强对扩散深度的促进作用。相比之下,Dy-Al和Tb-Al扩散由于高熔点化合物的形成和成分均匀化,导致扩散效果受限。本研究不仅为优化MMP永磁体的磁性能提供了新的思路,还为开发低成本、高性能的稀土永磁材料奠定了理论基础。